Modelization and approximate chronology of the self-organization of deposited atomic aggregates and graph-theory analysis of their fractal trees
Modélisation et chronologie approchée de l'auto-organisation d'agrégats atomiques déposés et analyse par la théorie des graphes de leurs arborescences fractales
Résumé
This thesis aims at characterizing the dendritic structures obtained experimentally by depositing atomic aggregates on the surface of a substrate. By means of numerical simulations, the self-organization and the morphology of these trees have been analyzed. The community of aggregates has already well established the experimental conditions necessary to obtain such nano-structures, as well as the physical phenomena that come into play during their elaboration. In the literature, it has been demonstrated that the kinetic energy with which the atomic aggregates impact the substrate, determines whether or not these clusters can diffuse on the surface of the latter. On the other hand, this community has well identified the processes, mainly responsible for the mobility of a body on the surface of a substrate. Although always linked to thermal agitation, the mechanisms explaining the movement of atomic aggregates and those at the origin of the displacement of adatoms have notable differences between them. The DLA model, acronym for "Diffusion Limited Aggregation", has often been used to simulate the construction of these structures obtained from the deposition of atomic aggregates. But originally the physical parameters, describing the experimental conditions of such deposits, did not intervene in this algorithm of cellular automaton type. Thus one of the challenges of this work was to integrate these parameters into the DLA model, by constructing its master equation from the Smoluchowski diffusion equation. Currently, there is no experimental way to follow the evolution of the self-organization of atomic aggregates on the surface of a substrate. Being an irreversible phenomenon, from a microscopy image of a deposit, it is impossible to reconstruct with accuracy step by step the accretion events that led to the elaboration of the observed dendritic structures. Nevertheless, and this under certain conditions, we have succeeded in approximating this chronology very faithfully. As the atomic aggregates tend to be fixed on the defects of the substrate, this approach could allow to probe the profile of its crystal planes. The morphological characterization of these trees obtained by deposition of atomic aggregates as well as the study of their self-organization occupy a significant place among the research topics in this field. Rarely used by the community, graph theory offers very powerful tools when it comes to study in depth networks such as those described by these nano-structures. Thus, by means of tools originally used in hydrology to characterize river networks, we have carried out an in-depth study of the fractal nature and more particularly the self-affine character of these trees.
Cette thèse vise à caractériser les structures dendritiques obtenues expérimentalement par dépôts d'agrégats atomiques à la surface d'un substrat. Au moyen de simulations numériques, l'auto-organisation et la morphologie de ces arborescences ont été analysées. La communauté des agrégats a d'ores et déjà bien établi les conditions expérimentales nécessaires à l'obtention de telles nano-structures, ainsi que les phénomènes physiques qui entrent en jeu lors de leurs élaborations. Dans la littérature, il a ainsi été démontré que l'énergie cinétique avec laquelle les agrégats atomiques percutent le substrat, détermine si oui ou non ces clusters peuvent diffuser à la surface de ce dernier. D'autre part cette communauté a bien identifié les processus, principalement responsables de la mobilité d'un corps à la surface d'un substrat. Bien que toujours liés à l'agitation thermique, les mécanismes expliquant le mouvement des agrégats atomiques et ceux à l'origine des déplacements d'adatomes possèdent entre eux des différences notables. Le modèle DLA acronyme anglais pour "Diffusion Limited Aggregation" aura souvent été utilisé pour simuler la construction de ces structures obtenues à l'issue de dépôts d'agrégats atomiques. Or à l'origine les paramètres physiques, décrivant les conditions expérimentales de tels dépôts, n'intervenaient pas dans cet algorithme de type automate cellulaire. Ainsi un des enjeux de ce travail, a été d'intégrer ces paramètres au modèle DLA, en construisant son équation maitresse à partir de l'équation de diffusion de Smoluchowski. Actuellement aucun moyen expérimental ne permet de suivre l'évolution de l'auto-organisation d'agrégats atomiques à la surface d'un substrat. Etant un phénomène irréversible, à partir d'une image capturée par microscopie d'un dépôt, il est impossible de reconstruire avec exactitude étape par étape les évènements d'accrétion ayant abouti à l'élaboration des structures dendritiques observées. Néanmoins et cela suivant certaines conditions, nous avons réussi à approcher très fidèlement cette chronologie. Les agrégats atomiques ayant tendance à se fixer sur les défauts du substrat, cette approche pourrait notamment permettre de sonder le profil de ses plans cristallins. La caractérisation morphologique de ces arborescences obtenues par dépôts d'agrégats atomiques ainsi que l'étude de leur auto-organisation occupent une place conséquente parmi les sujets de recherche dans ce domaine. Rarement employée par la communauté, la théorie des graphes propose des outils très performants lorsqu'il s'agit d'étudier en profondeur des réseaux comme ceux arborescents décrits par ces nano-structures. Ainsi au moyen d'outils à l'origine utilisés en hydrologie pour caractériser les réseaux fluviaux, nous avons réalisé une étude approfondie de la nature fractale et plus particulièrement du caractère auto-affine de ces arborescences.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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