De nouveaux matériaux inorganiques actifs au laser, dopés avec des ions de thulium et d'holmium, ont été étudiés pour leur potentiel dans les lasers à accord large et ultrarapides fonctionnant dans la gamme spectrale infrarouge à ondes courtes de 2 à 3 μm. Les lasers émettant dans cette gamme spectrale trouvent de nombreuses applications, notamment dans les systèmes de télédétection par laser, la détection de gaz et la médecine. Ils sont utilisés comme systèmes amplificateurs pour la génération d’harmoniques d’ordre élevé, la génération de térahertz, et la conversion ultérieure de fréquence dans la région infrarouge moyen.La présente thèse de doctorat établit des relations entre les propriétés structurelles des matériaux cristallins d'oxydes et de fluorures, sous forme de monocristaux et de céramiques transparentes, et les propriétés spectroscopiques des ions dopants de thulium et d'holmium, ainsi que leurs caractéristiques laser, qui sont essentielles pour le développement des lasers. De plus, les processus physiques sous-jacents à un comportement laser inattendu sont révélés. Cette étude systématique des matériaux laser permet d'identifier les compositions les plus prometteuses pour le développement de lasers à large accordabilité et à impulsions ultracourtes.Cette étude se concentre principalement sur des matériaux présentant un élargissement spectral inhomogène significatif, se traduisant par des spectres d'absorption et d'émission larges et sans structure des ions dopants. Afin de promouvoir cet effet, plusieurs stratégies ont été envisagées, notamment l'agrégation d'ions de terres rares, le désordre de la structure locale, le désordre de composition dans les composés à solution solide et les bandes latérales de phonons résultant des interactions électron-phonon.La formation d'agrégats de thulium et d'holmium dans des cristaux de fluorure de calcium permet une opération laser efficace et à accord large autour de 2,1 μm. Une étude spectroscopique polarisée des propriétés d'émission des ions d'holmium dans des cristaux désordonnés d'aluminate de terres rares met en lumière ses propriétés spectrales à large bande et le rôle de l'émission assistée par multiphonons, qui se produit au-delà des transitions électroniques, dans les émissions laser inattendues observées dans les lasers à verrouillage de modes. Dans les céramiques à solution solide sesquioxyde du système ternaire yttria-lutécia-scandia dopées avec des ions de thulium, il existe une variation forte et presque linéaire de la force du champ cristallin avec la taille moyenne du cation formant l'hôte. Cette relation permet de personnaliser à la fois la position et la largeur de la bande d'émission au-delà de 2 μm en ajustant de manière appropriée la composition de l'hôte. Des opérations laser très efficaces des sesquioxydes dopés au thulium et à l'holmium autour de 2,1 μm et 2,3 μm ont été démontrées.