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Presentation
The LCAR (Laboratoire Collisions-Agrégats-Réactivité) is a laboratory centered in fundamental physics organized around two main fields
- The study of laser-matter interaction focuses on matter waves studies and strong-field physics
- The study of molecular structures and dynamics develops the study and measurement of the properties of clusters, molecules of biological interest, and nano-objects in their environment
The LPT is member of FeRMI (Fédération de recherche Matière et Interactions).
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- Atomes Froids
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- Interactions Ions-Matière (fusion de : "Spectrométrie d’électrons dans les collisions" et "Interactions Ion - Surface")
- Interférométrie (comprend : "Interférométrie atomique", "Interférométrie optique ou Optique pour les Tests Fondamentaux")
- Théorie
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We report results of experimental investigation of field electron emission from diamond nanoemitters. The measurements were performed with single crystal diamond needles fixed at tungsten tips. The voltage drop along diamond needles during emission was revealed and measured using electron energy spectroscopy. The observed linear dependence of the voltage drop in diamond on voltage applied to the tungsten tip is explained in the frame of a simple macroscopic electrical model combining Poole–Frenkel conduction along the diamond tip and Fowler–Nordheim tunneling at the diamond-vacuum junction. Experimental evidences of electron emission sensitivity to laser illumination are discussed for possible modification of diamond emitter characteristics and voltage drop.
High-order harmonic generation in polyatomic molecules generally involves multiple channels of ionization. Their relative contribution can be strongly influenced by the presence of resonances, whose assignment remains a major challenge for high-harmonic spectroscopy. Here we present a multi-modal approach for the investigation of unaligned polyatomic molecules, using SF6 as an example. We combine methods from extreme-ultraviolet spectroscopy, above-threshold ionization and attosecond metrology. Fragment-resolved above-threshold ionization measurements reveal that strong-field ionization opens at least three channels. A shape resonance in one of them is found to dominate the signal in the 20–26 eV range. This resonance induces a phase jump in the harmonic emission, a switch in the polarization state and different dynamical responses to molecular vibrations. This study demonstrates a method for extending high-harmonic spectroscopy to polyatomic molecules, where complex attosecond dynamics are expected.
The Tully’s fewest switches surface hopping algorithm is implemented within the framework of the time-dependent density functional based tight binding method (TD-DFTB) to simulate the energy relaxation following absorption of a UV photon by polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). This approach is used to study the size effect on the ultrafast dynamics in excited states for a special class of PAH species called polyacenes. We determine the dynamical relaxation times and discuss the underlying mechanisms. Our results show that there is a striking alternation in decay times of the brightest singlet state for neutral polyacenes with 3 to 6 aromatic cycles. The alternation corresponds to an order-of-magnitude variation between roughly 10 and 100 fs and is correlated with a qualitatively similar alternation of energy gaps between the brightest state and the state lying just below in energy.
Cette thèse a pour objectif l'étude de l'interaction du vent solaire avec la molécule d'hydantoine C3N2O2H4, suspectée d'avoir joué un rôle dans l'apparition de la vie sur Terre. Cette molécule pré-biotique a été détectée dans les échantillons de plusieurs météorites et est donc potentiellement présente dans les éjectas gazeux des comètes, où elle interagit avec le vent solaire composé d'électrons et d'ions énergétiques. La physico-chimie de l'hydantoine en interaction avec des électrons de 100 eV qui sont l'un des composants majoritaires du vent solaire a été étudiée grâce au dispositif expérimental SWEET (Stellar Wind and Electrons interactions on astrophysical molecules - Experiment and Theory), développé au cours de cette thèse au LCAR (Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité) dans l'équipe Interaction Ions Matière. Ce dispositif à faisceaux croisés pulsés permet la réalisation de collisions uniques entre une molécule neutre isolée et un électron ou un ion mono-chargé. Plusieurs spectrométries peuvent être réalisées en coïncidence pour une même interaction : spectrométrie des électrons émis et diffusés ainsi que spectrométrie ionique par imagerie des vecteurs vitesses (VMI) et par temps de vol. Ces techniques permettent d'identifier les fragments ioniques éventuellement formés, de caractériser la dynamique de fragmentation, de mesurer le seuil énergétique d'apparition des voies de dissociation et de sonder les états excités de la molécule. Afin d'étendre les études réalisées sur SWEET aux interactions de l'hydantoine avec les composants minoritaires du vent solaire (He2+ à 8 keV et O6+ à 30 keV), une campagne de mesures au GANIL (Grand Accélérateur National d'Ions Lourds, Caen, France) sur le dispositif COLIMACON a également été réalisée. Les résultats expérimentaux ont été complétés par des calculs de chimie quantique (DFT B3LYP/6-311++G(d,p)) donnant accès aux énergies et géométries de la molécule et de ses fragments pour divers états charge, ainsi qu'aux barrières de potentiel associées aux voies de fragmentation. Parmi les résultats importants obtenus, l'interaction de l'hydantoine avec le vent solaire a montré une faible résistance de la molécule à la charge (q>+3) et une ouverture de son cycle dans le dication qui pourrait être intéressante pour sa contribution potentielle à la formation de molécules plus complexes intervenant dans le vivant. Les seuils d'apparition des fragmentations majoritaires du cation et du dication ont également été mesurés pour la première fois et des schémas de réaction théoriques, en accord avec les mesures, ont été proposés. Les résultats nouveaux obtenus pendant cette thèse avec le dispositif SWEET ouvrent la voie à des mesures quantitatives des mécanismes de relaxation observés (sections efficaces absolues) qui permettront une caractérisation fine et complète de cette interaction spécifique : hydantoine - vent solaire.