Etude par RMN de la susceptibilité et des effets de dilution dans le composé magnétique géométriquement frustré SrCr9pGa12-9pO19
Résumé
The archetype of geometrically frustrated compounds SrCr_(9p)Ga_(12-9p)O_(19) is a kagomé bi-layer of Heisenberg Cr3+ ions (S=3/2) with antiferromagnetic interactions. We present an extensive gallium NMR study over a broad concentration of Cr ions (0.72 < p< 0.95). This allows us to probe locally the susceptibility of the kagomé bi-layer and separate the intrinsic properties due to the geometric frustration from those related to the site dilution. Our major findings are: 1) The intrinsic kagomé bi-layer susceptibility exhibits a maximum in temperature at 40-50 K which we show here to be robust to a dilution as high as 20%. The maximum reveals the development of short range antiferromagnetic correlations. 2) At low temperature, a highly dynamical state induces a strong wipe-out of the NMR intensity, regardless of dilution. 3) The low-temperature upturn of the macroscopic susceptibility is associated to paramagnetic defects which stem from the dilution of the kagome bi-layer. The low-temperature analysis of the p=0.95 NMR lineshape coupled with a more accurate determination of the nuclear hamiltonian at high temperature, allows us to discuss in detail the defects nature. Our analysis suggests that the defect can be associated with a staggered spin-response to the vacancies on the kagomé bi-layer. This, altogether with the maximum in the kagomé bi-layer susceptibility, is very similar to what is observed in most low-dimensional antiferromagnetic correlated systems even with a short spin-spin correlation length. 4) The spin glass-like freezing observed between 2 and 4 K is not driven by the dilution-induced defects.
Le composé SrCr_(9p)Ga_(12-9p)O_(19) est l'archétype des composés à interactions antiferromagnétiques géométriquement frustrées. Il est constitué d'une bicouche kagomé d'ions Cr3+ dont le spin Heisenberg est S=3/2. Ce mémoire présente une étude par résonance magnétique nucléaire (RMN) du gallium sur une large gamme de concentrations en chrome (0.72 < p <0.95). Le noyau de Ga permet de sonder la susceptibilité de la bicouche kagomé et de séparer les propriétés intrinsèques associées à la frustration géométrique de celles reliées à la dilution du réseau magnétique. Les principaux résultats sont : 1) La susceptibilité intrinsèque de la bicouche kagomé passe par un maximum à une température de l'ordre de 40-50 K, quelle que soit la dilution jusqu'à une valeur de 20%. 2) A basse température, un état hautement dynamique se traduit par une disparition du signal RMN quelle que soit la dilution. 3) L'augmentation de susceptibilité macroscopique à basse température est associée aux défauts de type paramagnétique qui sont induits par la dilution magnétique de la bicouche kagomé. Grâce à la faible teneur en défauts d'un échantillon p=0.95 synthétisé pour cette thèse, nous pouvons discuter la nature locale du défaut qui correspond à une réponse de spin alternée de site en site autour de la lacune de spin. Ce résultat, ainsi que le maximum de susceptibilité marque une certaine unité avec les systèmes à corrélations antiferromagnétiques en basse dimension, même avec une faible longueur de corrélation. 4) Le gel type verre de spins observé entre 2 et 4 K n'est pas du aux défauts induits par la dilution du réseau kagomé mais est bien une propriété intrinsèque de ce réseau à interactions frustrées.
Domaines
Matière Condensée [cond-mat]
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