Études calorimétriques des comportements multicritiques des phases ondes de densité de spin dans un composé moléculaire
Résumé
My works have been devoted to the experimental study of a low-dimensional molecular compound, (TMTSF)2ClO4. This is a superconductor at temperatures below 1.2 K, however at low temperature a magnetic field induces a cascade of quantised Spin Density Wave phases (FISDW), beyond about 3 teslas. I developed several experimental set-ups and techniques, in particular the simultaneous measurement of specific heat and, either thermal conductivity (in fixed magnetic field), or magnetocaloric effect (in varying field). My calorimetric investigations have led to a series of striking discoveries that initiated number of theoretical works. -1- In the superconducting state, in zero field, a pair-breaking effect is caused by anion disorder, similar to the effect caused by magnetic impurities in a conventional superconductor. -2- At low field (B<8T), the metal-FISDW transition exhibits a weak coupling character. -3- Some transitions are partially reentrant. -4- The specific heat jump at the transition - i.e., the coupling strength! - oscillates as a function of the magnetic field, and its value presents discontinuities at the limits between quantised SDW phases. -5- In higher fields, the system enters a strong coupling limit (even very strong). -6- The behaviour appears to evolve from 3D towards 2D when crossing the border. -7- Thermal conductivity seems to be dominated by lattice vibrations, however the critical behaviour is associated with the electronic transition. -8- Close to the end of the cascade of transitions, the latter become exothermic whatever the sweeping direction through the last transition line, the signature of a highly irreversible behaviour. -9- For a sample cooled slowly enough through the anion ordering transition, these transition lines separate during an iterative process, leading to the observation of an arborescent phases diagram. -10- We have revealed the existence of a tetracritical point, which corresponds to the meeting of four transition lines in a single point. -11- As anion disorder is increased, the tetracritical behaviour evolves towards a bicritical one, the arborescence of the transition lines disappears, and we observe a pair-breaking effect similar to the one observed in the superconducting phase of the same compound, however of a much larger magnitude.
Mes travaux ont été consacrés à l'étude expérimentale d'un composé moléculaire de basse dimensionnalité, le (TMTSF)2ClO4. C'est un supraconducteur aux températures inférieures à 1,2 K, mais un champ magnétique induit à basse température une cascade de phases Ondes de Densité de Spin (ODSIC) quantifiées, au-dessus d'environ 3 teslas. J'ai développé plusieurs appareillages et techniques expérimentales, notamment la mesure simultanée de la chaleur spécifique et de la conductibilité thermique (en champ magnétique fixe), ou de l'effet magnétocalorique (en champ magnétique variable). Mes investigations calorimétriques ont débouché sur toute une série de découvertes surprenantes qui ont suscité nombre de travaux théoriques. -1- Dans l'état supraconducteur, à champ nul, un dépairage est induit par le désordre d'anion, très similaire à l'effet analogue induit par les impuretés magnétiques dans un supraconducteur conventionnel. -2- A bas champ (B<8T), la transition métal-ODSIC présente un caractère couplage faible. -3- Certaines transitions sont partiellement réentrantes. -4- Le saut de la chaleur spécifique à la transition ?c?est-à-dire la force du couplage !-? oscille en fonction du champ magnétique, et sa valeur présente des discontinuités aux limites entre phases ODS quantifiées. -5- A fort champ, le système entre dans un régime de couplage fort (voire très fort). -6- Le comportement semble évoluer de 3D vers 2D à la traversée de la frontière. -7- La conductivité thermique semble dominée par les vibrations de réseau, mais le comportement critique est associé à la transition électronique. -8- Près de la fin de la cascade de transitions, celles-ci deviennent exothermiques quel que soit le sens de traversée de la dernière ligne de transition, le signe d?un comportement hautement irréversible. -9- Pour un échantillon refroidi assez lentement à travers la transition de mise en ordre des anions, ces lignes de transition se séparent au cours d'un processus itératif, conduisant à l'observation d'un diagramme de phases arborescent. -10- Nous avons révélé l?existence d?un point tétracritique, qui correspond à la rencontre de quatre lignes de transition en un seul point. -11- Lorsque le désordre d'anions augmente, le comportement tétracritique évolue vers un comportement bicritique, l'arborescence des lignes de transition disparaît, et nous observons un effet de dépairage similaire à celui présenté par la phase supraconductrice du même composé, mais d'amplitude beaucoup plus forte.
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