Frustrated magnetism in two dimensions : from the triangular geometry in NaCrO2 to the kagomé geometry in Cu3Zn(OH)6Cl2
Antiferromagnétisme frustré à deux dimensions : de la géométrie triangulaire dans NaCrO2 à la géométrie kagomé dans Cu3Zn(OH)6Cl2
Résumé
The object of this thesis is the experimental study of bi-dimensional geometrically frustrated antiferromagnetic compounds. In these systems, the magnetic structure composed of triangles prevents from satisfying simultaneously all the antiferromagnetic interactions and can generate original ground states.
We present the µSR and NMR study of NaCrO2, an edge sharing triangular compound that appears as a model Heisenberg system of spin 3/2. We show that it presents a very wide fluctuating regime much below a specific heat maximum, signature of original excitations typical for this class of systems.
We also present the study of Herbertsmithite ZnCu3(OH)6Cl2, the first experimental realisation of a perfect kagomé structure with spin 1/2. We show by µSR that in the larger Paratacamite family ZnxCu4-x(OH)6Cl2, when x increases from 0 to 1, the system evolves at low temperatures from a long range ordered state to a fluctuating, spin liquid one for x>0.66. NMR measurements using the oxygen 17 allowed us to distinguish the intrinsic contribution from that of defects issued from the Cu/Zn substitution. The evolution of the intrinsic susceptibility, as well as the dynamical measurements demonstrate the absence of a gap in the spectrum of magnetic excitations. Our measurements suggest that these excitations have the same weight over the whole Brillouin zone, in agreement with theoretical results. The evolution of the defect contribution is in qualitative agreement with the theoretical image of localised non magnetic singlets created around the impurity.
We present the µSR and NMR study of NaCrO2, an edge sharing triangular compound that appears as a model Heisenberg system of spin 3/2. We show that it presents a very wide fluctuating regime much below a specific heat maximum, signature of original excitations typical for this class of systems.
We also present the study of Herbertsmithite ZnCu3(OH)6Cl2, the first experimental realisation of a perfect kagomé structure with spin 1/2. We show by µSR that in the larger Paratacamite family ZnxCu4-x(OH)6Cl2, when x increases from 0 to 1, the system evolves at low temperatures from a long range ordered state to a fluctuating, spin liquid one for x>0.66. NMR measurements using the oxygen 17 allowed us to distinguish the intrinsic contribution from that of defects issued from the Cu/Zn substitution. The evolution of the intrinsic susceptibility, as well as the dynamical measurements demonstrate the absence of a gap in the spectrum of magnetic excitations. Our measurements suggest that these excitations have the same weight over the whole Brillouin zone, in agreement with theoretical results. The evolution of the defect contribution is in qualitative agreement with the theoretical image of localised non magnetic singlets created around the impurity.
Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale des composés antiferromagnétiques géométriquement frustrés à deux dimensions. Dans ces systèmes, la structure magnétique formée de triangles interdit de satisfaire simultanément toutes les interactions antiferromagnétiques et peut générer des états fondamentaux originaux.
Nous présentons l'étude par RMN et µSR du composé triangulaire à côtés partagés NaCrO2, un système Heisenberg modèle de spin 3/2. Nous mettons ainsi en évidence un régime de fluctuations très étendu en dessous d'un maximum de chaleur spécifique, signature d'excitations originales spécifiques à cette classe de systèmes.
Nous présentons ensuite l'étude de l'Herbertsmithite ZnCu3(OH)6Cl2, première réalisation expérimentale d'une structure kagomé parfaite de spin 1/2. Nous montrons par µSR que dans la famille plus large des Paratacamites ZnxCu4-x(OH)6Cl2, lorsque x passe de 0 à 1, le système évolue à basse température d'un état ordonné à longue distance vers un état fluctuant, type liquide de spin, pour x>0.66. Les mesures de RMN de l'oxygène 17 dans l'Herbertsmithite nous ont permis d'isoler la contribution intrinsèque de celle des défauts issus des substitutions Cu/Zn. L'évolution de la susceptibilité, ainsi que les mesures de relaxation démontrent l'absence de gap dans le spectre des excitations magnétiques. Nos mesures suggèrent que ces excitations ont un poids constant sur toute la zone de Brillouin, comme prédit théoriquement. L'évolution de la raie des défauts est en accord qualitatif avec l'image théorique de la localisation de singulets non magnétiques autour de l'impureté.
Nous présentons l'étude par RMN et µSR du composé triangulaire à côtés partagés NaCrO2, un système Heisenberg modèle de spin 3/2. Nous mettons ainsi en évidence un régime de fluctuations très étendu en dessous d'un maximum de chaleur spécifique, signature d'excitations originales spécifiques à cette classe de systèmes.
Nous présentons ensuite l'étude de l'Herbertsmithite ZnCu3(OH)6Cl2, première réalisation expérimentale d'une structure kagomé parfaite de spin 1/2. Nous montrons par µSR que dans la famille plus large des Paratacamites ZnxCu4-x(OH)6Cl2, lorsque x passe de 0 à 1, le système évolue à basse température d'un état ordonné à longue distance vers un état fluctuant, type liquide de spin, pour x>0.66. Les mesures de RMN de l'oxygène 17 dans l'Herbertsmithite nous ont permis d'isoler la contribution intrinsèque de celle des défauts issus des substitutions Cu/Zn. L'évolution de la susceptibilité, ainsi que les mesures de relaxation démontrent l'absence de gap dans le spectre des excitations magnétiques. Nos mesures suggèrent que ces excitations ont un poids constant sur toute la zone de Brillouin, comme prédit théoriquement. L'évolution de la raie des défauts est en accord qualitatif avec l'image théorique de la localisation de singulets non magnétiques autour de l'impureté.
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