Study of the structural dynamics of phase transitions using time resolved electron and X-ray diffraction
Études de la dynamique structurale des transitions de phase par diffraction des électrons et des rayons X résolue en temps
Résumé
The application of an external perturbation in certain materials (such as temperature, pressure or light) often gives rise to the emergence of new macroscopic properties with their origin at the atomic level. Therefore, a detailed study of the atomic dynamics becomes essential to the understanding of processes such as chemical transformations or phase transitions. In the particular case of structural phase transitions, the symmetry of the crystal undergoes a transformation between two different states at a given critical value. The typical time scales of the structural dynamics occur on the order of few hundreds of femtoseconds to several picoseconds. The development of femtosecond laser pulses has enabled scientists to access the required time scales to explore the ultrafast dynamics of the lattice structure in the relevant time scales. More precisely, time-resolved diffraction has proven to be an ideal technique to track and unveil the out-of-equilibrium pathways followed by the lattice after a short laser pulse.This thesis presents experimental studies performed by time-resolved electron and X-ray diffraction techniques on two different structural phase transitions. In a first part, we demonstrate the capabilities of the ultrafast electron diffraction (UED) experimental setup developed at Laboratoire d’Optique Apliquée. Our UED experimental results performed on high quality single crystal samples are presented along with a quantitative study of the implications of dynamical diffraction effects in UED experiments. In a second part, we present a set of pump-probe electron diffraction experiments performed on GdTe₃, a compound belonging to the rare-earth Tritellurides family which presents a charge density wave state. The arrival of an optical excitation triggers the phase transition non-thermally with the out-of-equilibrium relaxation dynamics of the charge density wave state characterized by slowing down that increases with incident fluence as well as with initial sample temperature. These results shed more light on current controversial interpretations involving the emergence of photoinduced topological defects. In a third part, we present time resolved X-ray diffraction experiments performed at CRISTAL beamline at SOLEIL synchrotron. In this case we have studied the A15 compound Nb₃Sn, which displays a displacive phase transition evolving from cubic to tetragonal symmetry at thermal equilibrium. Our pump-probe results present evidence of a different lattice response with respect to the thermal equilibrium transition, encouragingf uture investigations on the dynamics of this material.
L'application d'une perturbation externe à certains matériaux (tels que la température, la pression ou la lumière) provoque souvent l'émergence de nouvelles propriétés macroscopiques dont l'origine se situe au niveau atomique. Par conséquent, une étude détaillée de la dynamique atomique devient essentielle pour la compréhension de processus tels que les transformations chimiques ou les transitions de phase. Dans le cas particulier des transitions de phase structurales, la symétrie du cristal est soumise à une transformation entre deux états différents à une valeur critique. Les échelles de temps typiques de la dynamique structurale sont de l'ordre de quelques centaines de femtosecondes à plusieurs picosecondes. Le développement des impulsions laser femtosecondes a permis aux chercheurs d'accéder aux échelles de temps nécessaires pour explorer la dynamique structurale ultra-rapide. Plus précisément, la diffraction résolue en temps s'est révélée être une technique idéale pour suivre et dévoiler les voies hors équilibre suivies par le réseau après une courte impulsion laser. Cette thèse présente des études expérimentales réalisées par des techniques de diffraction d'électrons et de rayons X résolue en temps sur deux transitions de phase structurelles différentes. Dans une première partie, nous démontrons les capacités du montage expérimental de diffraction d'électrons ultra-rapide (UED) développé au Laboratoire d'Optique Appliquée. Nos résultats expérimentaux réalisés sur des échantillons monocristallins de haute qualité sont présentés ainsi qu'une étude quantitative des implications des effets de diffraction dynamique dans les expériences UED. Dans une deuxième partie, nous présentons un ensemble d'expériences de diffraction d'électrons pompe-sonde réalisée sur GdTe₃, un composé appartenant à la famille des Tritellurides de terres rares qui présente un état d'onde de densité de charge. L'arrivée d'une excitation optique déclenche la transition de phase de manière non thermique. La dynamique de relaxation est caractérisée par un ralentissement qui augmente avec la fluence incidente ainsi qu'avec la température initiale de l'échantillon. Ces résultats éclairent les interprétations controversées actuelles concernant l’ émergence de défauts topologiques photo-induits.Dans une troisième partie, nous présentons des expériences de diffraction des rayons X en temps résolu réalisées à la ligne CRISTAL du synchrotron SOLEIL. Dans ce cas, nous avons étudié le composé A15 Nb₃Sn, qui présente une transition de phase d'une symétrie cubique à une symétrie tétragonale à l'équilibre thermique. Les résultats de notre expérience pompe-sonde mettent en évidence une réponse différente du réseau par rapport à la transition d’ équilibre thermique, ce qui encourage les futures recherches sur la dynamique structural de ce matériau.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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