A versatile spin- and angle-resolved inverse photoemission setup : application to Rashba effect
Un dispositif versatile de photoémission inverse résolue en spin et en angle : application à l'effet Rashba
Résumé
The conduction band is the cornerstone of a multitude of applications since it defines the permitted electronic excitations. This band receives excited electrons in laser processes, photoexcited electrons in a solar cell, or conduction electrons in transistors and p-n junctions. From a fundamental point of view, many basic questions about the conduction band still need to be answered, especially in systems with strong electronic correlation. Unoccupied bands are often studied by indirect techniques, while the most suitable technique to explore electronic empty-states with k-resolution is inverse photoemission, a rare technique in the world, and even less with spin resolution. This technique is particularly needed for the study of materials with Rashba effect above the Fermi level.Spin- and angle-resolved inverse photoemission had a major limitation: existing setups did not allow decoupling the spin direction from the incidence angle of the electron beam probing the sample. As a result, the technique had extreme limitations to decompose the orbital symmetry of spin-polarized unoccupied states at any arbitrary wavevector. The first part of this manuscript concerns the results of the development, characterization, and validation of a spin-polarized electron source for inverse photoemission, which allows decoupling the direction of the electron beam from the direction of its polarization. This device eliminates thus the restrictions on existing spin-and angle-resolved inverse photoemission.The second part of the thesis is dedicated to understanding the mechanism of photoexcitation and subsequent relaxation of the hybrid perovskite CH₃NH₃PbI₃ and how this process is affected by the Rashba-Dresselhaus effect in the conduction band. For this purpose, inverse photoemission experiments at the Laboratoire de Physique des Solides and time-resolved X-ray diffraction at the SOLEIL synchrotron were performed. All the measurements provide information on the centrosymmetric character of the structure during the relaxation, the reorganization of the methylammonium cations, and the Rashba-Dresselhaus effect in the conduction band.
La bande de conduction est la clef de voûte d'une multitude d'applications car elle définit les excitations électroniques permises. Cette bande reçoit les électrons excités dans les processus laser, les électrons photoexcités dans une cellule solaire, ou les électrons de conduction dans les transistors et les jonctions p-n. D'un point de vue fondamental, de nombreuses questions de base sur la bande de conduction doivent encore être résolues, en particulier dans les systèmes à corrélation électronique forte. Les bandes inoccupées sont souvent étudiées par des techniques indirectes, tandis que la technique la plus appropriée pour explorer les états électroniques vides avec une résolution en k est la photoémission inverse, une technique rare dans le monde, et encore moins avec une résolution en spin. Cette technique est particulièrement nécessaire pour l'étude des matériaux présentant un effet Rashba au-dessus du niveau de Fermi. La photoémission inverse résolue en spin et en angle avait une limite majeure : les dispositifs existantes ne permettaient pas de découpler la direction du spin de l'angle d'incidence du faisceau d'électrons sondant l'échantillon. Par conséquent, la technique était extrêmement limitée pour décomposer la symétrie orbitale des états inoccupés polarisés en spin pour des vecteurs d'onde arbitraires. La première partie de ce manuscrit concerne les résultats du développement, de la caractérisation et de la validation d'une source d'électrons polarisés en spin pour la photoémission inverse, qui permet de découpler la direction du faisceau d'électrons de la direction de sa polarisation. Ce dispositif élimine ainsi les restrictions existantes sur la photoémission inverse résolue en spin et en angle.La deuxième partie de la thèse est consacrée à la compréhension du mécanisme de photoexcitation et de relaxation subséquente de la pérovskite hybride CH₃NH₃PbI₃ et à la manière dont ce processus est affecté par l'effet Rashba-Dresselhaus dans la bande de conduction. Dans ce but, des expériences de photoémission inverse au Laboratoire de Physique des Solides et de diffraction des rayons X résolue en temps au synchrotron SOLEIL ont été réalisées. L'ensemble des mesures fournit des informations sur le caractère centrosymétrique de la structure pendant la relaxation, la réorganisation des cations méthylammonium, et l'effet Rashba-Dresselhaus dans la bande de conduction.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
|---|