Development of an ultrafast VUV source for TR-ARPES applications
Développement d'une source VUV ultra-rapide pour des applications ARPES résolue en temps
Résumé
Time and angle-resolved photoemission spectroscopy (TR-ARPES) stands as one of the most powerful techniques in condensed matter physics that enables us to simultaneously obtain information about the energy and momentum of electrons in materials. Among the array of light sources suitable for this technique, table-top laser-based sources have gained considerable attention in recent years. In this context, this manuscript reports on the development of a high flux, high repetition rate VUV source featuring a switchable pulsewidth. One of the key factors of concern in this category of sources is the frequency conversion method employed to adapt the laser pulse frequency to the required photon frequency in photoemission spectroscopy. In this work, we opted for two stages of third harmonic generation (THG), first in nonlinear crystals and then in xenon gas. Starting from an Ytterbium-doped industrial laser delivering 500 fs-pulses at 1030 nm and operating at 100 kHz, nonlinear compression and broadening of laser pulses through a single multipass cell (MPC) geometry is carried out. This results in two different near Fourier transformed (FT) beamlines with spectrally/temporally compressed and broadened pulsewidths at 1030 nm. These beamlines along with 500 fs laser pulses form three beamlines with the pulse durations of 100 fs, 500 fs and 3ps and each of them can be used as fundamental pulse for THG stages.The first THG stage results in 343 nm pulses which serve as driver pulse for the THG in xenon resulting in 114 nm. This versatility in pulsewidth selection of our setup is interesting for TR-ARPES applications and allowed us to explore perturbative THG revealing the important role of ionization in phase-matching conditions and efficiency of generation.
La spectroscopie de photoémission résolue en angle et en temps (TR-ARPES) représente l'une des techniques les plus puissantes en physique de la matière condensée, nous permettant d'obtenir simultanément des informations sur l'énergie et le vecteur d'onde des électrons dans les matériaux. Parmi les sources de lumière adaptées à cette technique, les sources table-tops basées sur laser ont attiré une attention considérable pendant les dernières années. Dans ce contexte, ce manuscrit présente le développement d'une source VUV à haut flux, haute cadence, émettant des impulsions dotées d'une largeur spectrale/temporelle ajustable. Un des éléments clés dans cette catégorie de sources concerne la méthode de conversion de fréquence utilisée pour adapter la longueur d'onde d'émission du laser à la fréquence des photons requise dans la spectroscopie de photoémission. Dans ce travail, nous avons opté pour deux étapes successives de génération de troisième harmonique (THG), d'abord dans des cristaux nonlinéaires, puis dans le gaz de xénon. À partir d'un laser industriel dopé Ytterbium délivrant des impulsions de 500 fs à 1030 nm à une cadence de 100 kHz, nous avons effectué la compression et l'élargissement non linéaires du spectre des impulsions laser avec une seule géométrie de cellule multipassage (MPC). Ce dispositif a permis d'obtenirdeux lignes F) avec deux différentes durées d'impulsion comprimées limitées par transformé de Fourier (TF), élargies spectralement/temporellement à 1030 nm. Ces deux lignes en plus des impulsions sortant du laser avec une durée de 500 fs, ont permis d'obtenir trois lignes avec des durées d'impulsion respectivement de 100 fs, 500 fs et 3 ps, chacune d'entre elles pouvant servir d'impulsion fondamentale pour les étapes de THG. La première étape de THG génère des impulsions à 343 nm, utilisées ensuite comme impulsion pompe pour le THG dans le xénon, donnant origine à des impulsions à114 nm (10.8 eV). Cette sélectivité de la durée d'impulsion au sein de notre dispositif est intéressante pour les application TR-ARPES et nous a permis d'explorer le THG perturbatif, mettant en évidence le rôle essentiel de l'ionisation dans les conditions d'accord de phase et l'efficacité de la génération.