Degradation study of membrane-electrodes assemblies for durable operation in automotive proton exchange membrane fuel cells
Etude de la dégradation d'assemblages membrane-électrodes de piles à combustible à membrane échangeuse de protons appliquée au domaine des transports pour l'amélioration de leur durée de vie
Résumé
The worldwide and progressive awareness of the necessity to limit greenhouse gases emissions lead to a general enthusiasm on the development of fuel cells as electrochemical generators, to address the field of light and heavy transportation. However, the rise of this kind of system cannot avoid the production of better catalyst and better engineered membrane-electrodes assemblies (MEA), the core of the system. This improvement comes by accessing both higher performances and durability.This work is firstly focused on the development at the lab scale of a test protocol on a gas diffusion electrode (GDE) enabling the determination, in model but nevertheless as representative as possible of a real system, of the performance of state-of-the-art or lab-synthesized materials. A major part of this thesis work addresses durability tests on commercial catalysts. These studies are realised with two scopes in mind. The accelerated stress test of Pt3Co/VC following established globally used protocols (US DoE and FCCJ) shows the importance of the voltage range in which the MEA is working, both for the lower and upper voltage boundaries. The second study is done at controlled cell voltage to evaluate and understand the degradation mechanisms of a Pt/VC catalyst. These studies are realised using both electrochemical measurements on a test bench and post mortem analyses of the materials and reveal the significance of the cell voltage control, which implies to put the MEA at the heart of a system balance of plant.
La prise de conscience progressive à l'échelle mondiale de la nécessaire limitation des rejets de gaz à effet de serre induit un engouement important pour le développement des piles à combustible comme générateur électrochimique appliqué au domaine des transports légers et lourds. Cependant, l'essor de ce type de système ne peut se faire qu'en élaborant de meilleurs catalyseurs pour le cœur de pile, l'assemblage membrane-électrodes (MEA en anglais). Cette amélioration passe par la recherche de performances plus élevées ainsi que d'une durée de vie plus importante des matériaux et assemblages.Ce travail s'intéresse en premier lieu à l'établissement, à l'échelle du laboratoire, d'un protocole portant sur une électrode à gaz (GDE) permettant la détermination, dans des conditions modèles mais toutefois les plus représentatives possibles du système réel, des performances de matériaux état de l'art et/ou synthétisés en interne. Une partie importante des travaux de cette thèse s'articule également sur des tests de durabilité de catalyseurs commerciaux. Ces études sont réalisées selon deux visions de test différentes. La dégradation accélérée d'un Pt3Co/VC suivant des protocoles établis à l'échelle mondiale (US DoE et FCCJ) montre l'importance du domaine de tension dans lequel évolue la MEA, autant au niveau de la borne supérieure qu'inférieure. La seconde étude est réalisée à tension de cellule contrôlée (constante) pour évaluer et comprendre les mécanismes de dégradation d'un Pt/VC. Ces études sont réalisées en alliant mesures électrochimiques en banc de test et analyse des matériaux ; elles révèlent l'importance du contrôle de la tension d'une cellule, ce qui implique de mettre la MEA au cœur des considérations de gestion d'un système réel.
Domaines
Génie chimiqueOrigine | Version validée par le jury (STAR) |
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