Ce travail de thèse concerne l'étude des propriétés structurales et de confinement des nanotubes inorganiques d’imogolite. Ces nanotubes d’alumino-silicate et/ou germanate existent sous forme mono- et double-parois avec des diamètres de l’ordre du nanomètre. Nous avons étudié la synthèse de ces nanotubes et le contrôle de leur organisation, leur structure et leur déformation, ainsi que les propriétés de l’eau confinée.Dans les deux premiers chapitres, nous présentons un état de l’art sur les nanotubes d’imogolite et les différentes méthodes expérimentales utilisées. Dans le troisième chapitre, dédié à la synthèse des nanotubes et aux propriétés de nanotubes hybrides, nous présentons une nouvelle méthode de synthèse qui permet d’augmenter d’un ordre de grandeur la longueur des nanotubes double-parois et nous démontrons l’affinité du bromopropanol, une molécule organique, avec des nanotubes hybrides méthylés.Dans le chapitre suivant, nous nous focalisons sur la détermination de la structure atomique des différents nanotubes d’imogolite, naturels et synthétiques, à base de silicium ou de germanium, mono- et double-parois. Les résultats issus des modèles de minimisation géométrique développés sont confrontés, avec succès, à ceux de diffusion des rayons X expérimentaux aux petits et aux grands angles. Le contrôle de l’auto-organisation des nanotubes en poudre est présenté dans le cinquième chapitre. On y analyse de plus la déformation de la base des nanotubes selon leur état d’auto-organisation.Dans le dernier chapitre, nous décrivons le phénomène de déshydratation des imogolites. En combinant les résultats de diffusion des rayons X et de diffusion inélastique des neutrons, nous proposons la séquence de déshydratation suivante : eau externe ‒ eau confinée au centre de tubes ‒ eau liée. Ces deux derniers types d’eau présentent des caractéristiques spécifiques au niveau des modes de translation et de libration.