Size evolution of Eu(III)-fulvic acid complexes with pH, metal, and fulvic acid concentrations: implications for modelling of metal-humic substances interactions - CNRS - Centre national de la recherche scientifique Accéder directement au contenu
Article Dans Une Revue Environmental Chemistry Année : 2024

Size evolution of Eu(III)-fulvic acid complexes with pH, metal, and fulvic acid concentrations: implications for modelling of metal-humic substances interactions

Résumé

This study investigates how rare earth elements (REEs), such as europium (Eu), bind to organic matter. We are also gaining valuable insights into how these elements affect the structure of the organic matter that controls their mobility in natural systems, helping us to better understand the broader processes that govern the behaviour of trace metals in the environment. Humic substances (HS), including humic (HA) and fulvic (FA) acids, play a vital role in environmental systems, particularly in the sequestration and transport of trace metals. Although existing models like the NICA–Donnan model have illuminated metal–HS interactions, the effect of HS concentration on these interactions remains insufficiently explored. This study centres on Suwannee River fulvic acid (SRFA) and investigates how its concentration influences the dimensions and electrostatic characteristics of SRFA complexes, utilising europium(III) (EuIII) as a representative metal cation. The employed methodology involves Taylor dispersion analysis (TDA) with capillary electrophoresis to determine diffusion coefficients (D) and hydrodynamic radii (RH) of SRFA and EuIII–SRFA complexes. The NICA–Donnan model is employed to estimate site densities, intrinsic heterogeneity and Donnan potential (ψD). The RH values for SRFA and EuIII–SRFA complexes consistently fall between 0.78 and 1.03 nm, indicating that pH and SRFA concentration minimally affect complex size. Donnan volume calculations based on RH align well with the NICA–Donnan model. The results reveal changes in electrostatic properties, particularly the Boltzmann factor (χ), which is sensitive to SRFA concentration, exhibiting more pronounced effects in trivalent cation-containing SRFA complexes. The study underscores that the concentration of HS, such as SRFA, significantly influences the size and electrostatic attributes of SRFA complexes, potentially affecting the behaviour of other cations in environmental systems, including iron and aluminium. The findings highlight the importance of the metal to HS sites ratio in determining complex size and electrostatic properties, providing valuable insights into the behaviour of natural organic matter in diverse environmental contexts. The discussion emphasises the need for further research to explore the influence of different cations on HS structures across a broader concentration range.
Cette étude examine comment les éléments des terres rares (ETR), tels que l'europium (Eu), se lient à la matière organique. Nous acquérons également des informations précieuses sur la manière dont ces éléments affectent la structure de la matière organique qui contrôle leur mobilité dans les systèmes naturels, ce qui nous aide à mieux comprendre les processus plus larges qui régissent le comportement des métaux traces dans l'environnement. Les substances humiques (SH), comprenant les acides humiques (AH) et fulviques (AF), jouent un rôle vital dans les systèmes environnementaux, en particulier dans la séquestration et le transport des métaux traces. Bien que des modèles existants comme le modèle NICA-Donnan aient éclairé les interactions métal-SH, l'effet de la concentration en SH sur ces interactions reste insuffisamment exploré. Cette étude se concentre sur l'acide fulvique de la rivière Suwannee (SRFA) et examine comment sa concentration influence les dimensions et les caractéristiques électrostatiques des complexes SRFA, en utilisant l'europium(III) (EuIII) comme cation métallique représentatif. La méthodologie utilisée implique l'analyse de la dispersion de Taylor (ADT) avec électrophorèse capillaire pour déterminer les coefficients de diffusion (D) et les rayons hydrodynamiques (RH) de SRFA et des complexes EuIII-SRFA. Le modèle NICA-Donnan est utilisé pour estimer les densités de sites, l'hétérogénéité intrinsèque et le potentiel Donnan (ψD). Les valeurs de RH pour SRFA et les complexes EuIII-SRFA se situent toujours entre 0,78 et 1,03 nm, ce qui indique que le pH et la concentration de SRFA affectent peu la taille du complexe. Les calculs de volume Donnan basés sur RH correspondent bien au modèle NICA-Donnan. Les résultats révèlent des changements dans les propriétés électrostatiques, en particulier le facteur de Boltzmann (χ), qui est sensible à la concentration de SRFA, présentant des effets plus prononcés dans les complexes de SRFA contenant des cations trivalents. L'étude souligne que la concentration de SH, telle que SRFA, influence significativement la taille et les attributs électrostatiques des complexes SRFA, pouvant affecter le comportement d'autres cations dans les systèmes environnementaux, y compris le fer et l'aluminium. Les résultats mettent en évidence l'importance du rapport métal/sites SH dans la détermination de la taille du complexe et des propriétés électrostatiques, fournissant des informations précieuses sur le comportement de la matière organique naturelle dans divers contextes environnementaux. La discussion souligne la nécessité de recherches supplémentaires pour explorer l'influence de différents cations sur les structures SH à travers une plage de concentration plus large.
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Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)

Dates et versions

hal-04549318 , version 1 (17-04-2024)

Identifiants

Citer

Yasmine Kouhail, Pascal E Reiller, Laurent Vio, Marc F Benedetti. Size evolution of Eu(III)-fulvic acid complexes with pH, metal, and fulvic acid concentrations: implications for modelling of metal-humic substances interactions. Environmental Chemistry, 2024, 21 (2), pp.EN23108. ⟨10.1071/EN23108⟩. ⟨hal-04549318⟩
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