Étude de supercondensateurs à base de liquide ionique biredox par dynamique moléculaire classique - CNRS - Centre national de la recherche scientifique Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2022

Study of biredox ionic liquid based electrolytes for supercapacitors by classical molecular dynamics

Étude de supercondensateurs à base de liquide ionique biredox par dynamique moléculaire classique

Résumé

Energy storage is one of the great technological and societal challenges of the 21st century. In this context, the electrochemical storage of energy, in particular using supercapacitors, appears to be one of the most efficient approaches. The operating mechanism of these storage devices is based on the adsorption and desorption of ions at the electrodes. These devices have a high power density, but their energy density is limited, in particular by the surface area accessible to the ions in the electrochemical double layer. The goal is therefore to increase the energy density of these devices, without compromising their power. Recently, a new family of electrolytes, based on redox-active ionic liquids, has been synthesized. The first experiments show promising performances. In particular, the capacitance is doubled when the ionic liquid is functionalized by redox moieties. However, the mechanism of electron transfer and its coupling with the adsorption/desorption of molecules remain poorly understood. This requires an investigation at the molecular scale, which is not easily accessible from experiments. This thesis focuses on the study of the biredox ionic liquid TEMPOmIM-AQTFSI by classical molecular dynamics . In particular, we studied the structural properties of the redox molecules and the ions of the non-grafted ionic liquid, before shedding light on the effect of functionalization on the structural, dynamic and electrochemical properties of the biredox ionic liquid. The most interesting result is the stacking observed between the anthraquinones groups, which form a percolating structure within the ionic liquid, similar to a porous structure. The nanometric structure formed by the anions could be at the origin of the promising experimental results.
Le stockage de l’énergie est l'un des grands défis technologiques et sociétaux du XXIe siècle. Dans ce contexte, le stockage électrochimique de l’énergie, en particulier grâce aux supercondensateurs, apparaît comme étant une des approches les plus performantes. Le mécanisme de fonctionnement de ces dispositifs de stockage repose sur l’adsorption et la désorption d’ions aux électrodes. Ces dispositifs disposent d’une grande densité de puissance, mais leur densité d’énergie est limitée, notamment par la surface accessible aux ions dans la double couche électrochimique. Le but est donc d’augmenter la densité d’énergie de ces dispositifs, sans pour autant compromettre leur puissance. Récemment, une nouvelle famille d’électrolytes, à base de liquides ioniques actifs du point de vue redox, a été synthétisée. Les premières expériences montrent des performances prometteuses. En particulier, un doublement de la capacitance est observée lorsque le liquide ionique est fonctionnalisé par des groupements redox. Cependant, le mécanisme du transfert d’électron et son couplage avec l’adsorption/désorption des molécules restent encore peu compris. Cela nécessite une investigation à l’échelle moléculaire, difficilement accessible à partir des expériences. Cette thèse porte donc sur l’étude par dynamique moléculaire classique du liquide ionique biredox TEMPOmIM-AQTFSI. En particulier, nous avons étudié les propriétés structurelles des molécules redox et des ions du liquide ionique non greffés, avant d’étudier l’effet de la fonctionnalisation sur les propriétés structurelles, dynamiques et électrochimiques du liquide ionique biredox. Le résultat le plus intéressant est le stacking entre les groupements anthraquinones, qui forment une structure percolante au sein du liquide ionique, semblable à une structure poreuse. La structure nanométrique formée par les anions pourrait notamment être à l’origine des résultats expérimentaux prometteurs.
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Dates et versions

tel-03890054 , version 1 (08-12-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03890054 , version 1

Citer

Roxanne Berthin. Étude de supercondensateurs à base de liquide ionique biredox par dynamique moléculaire classique. Chimie théorique et/ou physique. Sorbonne Université, 2022. Français. ⟨NNT : 2022SORUS309⟩. ⟨tel-03890054⟩
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